Nồng độ CO2 trong khí quyển, đo tại Mauna Loa.

Vào thời điểm năm 2004, khí quyển Trái Đất chứa khoảng 0,038% theo thể tích (380 µL/L hay ppm) hoặc 0,053% theo trọng lượng là CO2. Nó tương đương với 2,7 × 1012 tấn CO2. Do có nhiều đất đai hơn (và vì thế nhiều thực vật hơn) nên ở bắc bán cầu khi so với nam bán cầu có sự dao động hàng năm vào khoảng 5 µL/L, sự dao động này lên tới đỉnh vào tháng 5 và xuống tối thiểu vào tháng 10 khi kết thúc mùa sinh trưởng ở bắc bán cầu, khi mà khối lượng các chất sinh học trên hành tinh là lớn nhất.

Mặc dù nồng độ thấp nhưng CO2 là một thành phần cực kỳ quan trọng trong khí quyển Trái Đất, do nó hấp thụ bức xạ hồng ngoại và làm tăng hiệu ứng nhà kính.

Cacbon đioxit nguyên thủy trong khí quyển của Trái Đất được tạo ra trong hoạt động của các núi lửa; nó là cốt yếu để làm ấm và ổn định khí hậu dẫn đến sự sống. Hoạt động núi lửa ngày nay giải phóng khoảng 130–230 triệu tấn cacbon đioxit mỗi năm. Lượng khí này xấp xỉ 1% lượng cacbon đioxit do các hoạt động của con người tạo ra.

Sự thải khí cacbon đioxit toàn cầu từ năm 1751 đến năm 2004.

Từ đầu thời kỳ cách mạng công nghiệp, nồng độ CO2 trong khí quyển đã tăng khoảng 110 µL/L hay khoảng 40%, phần lớn trong số này được giải phóng từ năm 1945 đến nay. Các đo đạc hàng tháng tại Mauna Loa từ năm 1958 chỉ ra sự tăng từ 316 µL/L trong năm đó tới 376 µL/L năm 2003, tổng thể tăng 60 µL/L trong lịch sử 44 năm đo đạc. Các nhiên liệu hóa thạch như than và dầu mỏ bị đốt là nguyên nhân chính trong sự gia tăng của CO2 do con người tạo ra; Sự tàn phá rừng là nguyên nhân thứ hai. Năm 1997, các đám cháy than bùn ở Indonesia có thể giải phóng tới 13%–40% lượng điôxít cacbon do nhiên liệu hóa thạch tạo ra. Nhiều công nghệ khác nhau đã được giới thiệu nhằm làm giảm lượng cacbon đioxit dư thừa khỏi khí quyển. Không phải toàn bộ lượng CO2 được giải phóng ra tồn tại trong không khí; một số được các đại dương hoặc sinh quyển hấp thụ. Tỷ lệ CO2 tỏa ra trên sự tăng của CO2 trong khí quyển được biết đến như là tỷ lệ bay lên (Keeling và những người khác, 1995); nó dao động theo các trung bình ngắn hạn nhưng thông thường là 57% cao hơn đối với các chu kỳ dài hơn (5 năm).

Ô nhiễm khói và ôzôn từ các đám cháy ở Indonesia năm 1997.

Thuyết "sự ấm toàn cầu" (GWT) dự báo là sự gia tăng lượng CO2 trong khí quyển có xu hướng làm trầm trọng thêm hiệu ứng nhà kính và vì thế góp phần vào sự ấm toàn cầu. Hiệu ứng của cacbon đioxit tạo ra từ sự cháy đối với khí hậu được gọi là hiệu ứng Callendar.

Thay đổi trong quá khứ

Nồng độ CO2 trong 400.000 năm gần đây

Phương pháp trực tiếp nhất để đo nồng độ cacbon đioxit trong khí quyển cho các thời kỳ trước việc lấy mẫu trực tiếp là đo các bọt khí bị giữ lại trong các chỏm băng ở Nam Cực hay Greenland. Nghiên cứu được chấp nhận rộng rãi nhất là từ các loại lấy từ Nam Cực và chỉ ra rằng mức CO2 trong khí quyển là khoảng 260–280 µL/L ngay trước khi khí thải công nghiệp bắt đầu và nó không dao động nhiều với mức này trong khoảng 10.000 năm trước đó.

Ghi chép về lõi băng dài nhất đến từ Đông Nam Cực, tại đó băng được lấy mẫu đến niên đại khoảng 650.000 năm trước. Trong thời gian này, nồng độ cacbon đioxit trong khí quyển đã dao động trong khoảng 180–210 µL/L trong các thời kỳ băng hà, tăng lên tới 280–300 µL/L trong các thời kỳ giữa các kỷ băng hà ấm áp hơn.

Một số nghiên cứu đã gây tranh luận về sự ổn định của mức CO2 trong thời kỳ giữa các kỷ băng hà gần đây nhất (10.000 năm cuối). Dựa trên phân tích các lá hóa thạch, Wagner và những người khác cho rằng mức CO2 trong thời kỳ 7–10.000 năm trước là cao hơn một cách đáng kể (≈ 300 µL/L) và chứa các thay đổi đáng kể mà có thể có tương quan với các thay đổi khí hậu. Các tuyên bố khác gây tranh cãi là giả thiết cho rằng chúng có lẽ phản ánh các vấn đề định cỡ hơn là các thay đổi thực sự của CO2. Liên quan đến tranh cãi này là các quan sát lõi băng ở Greenland thông thường cho các giá trị của CO2 cao hơn và biến đổi nhiều hơn so với các phép đo tương tự tại Nam Cực. Tuy nhiên, các nhóm chịu trách nhiệm cho các đo đạc này (ví dụ Smith và những người khác tin rằng các thay đổi trong lõi băng Greenland được tạo ra do sự phân hủy tại chỗ (in situ) của bụi canxi cacbonat tìm thấy trong băng. Khi mức độ bụi trong các lõi băng Greenland là thấp gần như bằng mức ở lõi băng Nam Cực thì các báo cáo của các nhà nghiên cứu cũng gần như cho một kết quả giữa các phép đo tại hai nơi này.

Các thay đổi của cacbon đioxit từ thời Phanerozoic (542 triệu năm trước). Thời kỳ gần đây nằm bên trái của biểu đồ, và nó dường như là 550 triệu năm trước thì nồng độ cacbon đioxit cao hơn đáng kể so với ngày nay.

Trên biểu thời gian dài hơn, các phép đo đại diện khác nhau được sử dụng để cố gắng xác định mức cacbon đioxit trong khí quyển hàng triệu năm trước. Các phép đo này bao gồm các tỷ lệ đồng vị bo và cacbon trong các dạng trầm tích đại dương nào đó cũng như số lượng khí khổng quan sát được trên các lá hóa thạch. Trong khi các phép đo này ít chính xác hơn về nồng độ cacbon đioxit so với việc đo lõi băng thì ở đây có chứng cứ cho thấy các nồng độ CO2 rất cao (> 3.000 µL/L) trong khoảng 600–400 triệu năm trước và trong khoảng 200–150 triệu năm trước.. Trên biểu thời gian dài, hàm lượng CO2 khí quyển được xác định theo cân bằng giữa các quá trình địa hóa học (bao gồm cacbon hữu cơ bị chôn vùi trong các trầm tích, đá silicat phong hóa) và tác động của núi lửa. Hiệu ứng ròng của sự không cân bằng nhẹ trong chu trình cacbon trên hàng chục đến hàng trăm triệu năm đã làm giảm CO2 khí quyển. Các tốc độ của các quá trình này là cực chậm; vì thế chúng có mối tương quan bị giới hạn đối với các phản ứng của CO2 khí quyển trong việc thoát ra trong hàng trăm năm sau. Trong thời gian gần đây, nồng độ CO2 khí quyển vẫn tiếp tục theo đà suy giảm kể từ khoảng 60 triệu năm trước, và ở đây cũng có chứng cứ địa hóa học cho thấy nồng độ đã nhỏ hơn 300 µL/L vào khoảng 20 triệu năm trước. Nồng độ CO2 thấp có thể đã là tác nhân kích thích cho sự tiến hóa của các thực vật [[Sự cố định cacbon C₄|C4]], là những loài đã tăng đáng kể về số lượng trong khoảng 7–5 triệu năm trước. Mặc dù các nồng độ CO2 thời đó đã vượt quá trong vòng các kỷ nguyên địa chất diễn ra sớm hơn, các nồng độ cacbon đioxit hiện nay có lẽ là cao hơn so với bất kỳ thời gian nào trong vòng 20 triệu năm qua nhưng lại là thấp hơn so với bất kỳ thời gian nào trong lịch sử nếu ta nhìn vào thang thời gian dài hơn 50 triệu năm.